近日，我校生物与资源环境学院高娃副教授和北京大学马丁教授团队的最新研究成果“Advances in photothermal conversion of carbon dioxide to solar fuels”被能源化学领域国际领军期刊《能源化学》（Journal of Energy Chemistry；影响因子13.5，中科院一区）接收。本论文从光热催化反应技术的优势、反应机理、催化剂种类和最新研究成果等方面综述了光热催化CO2转化利用的研究进展，并对目前面临的挑战和未来的发展方向进行了深入思考和前瞻性展望。北京农学院为本论文第一完成单位，高娃为本论文的第一作者和通讯作者，北京大学的马丁教授和University of New Haven的肖德泉教授为本论文的共同通讯作者。该工作得到了北京市自然科学基金项目的资助。
过度碳排放导致大气中温室气体CO2浓度逐年升高。根据美国国家海洋和大气管理局的报告，截至今年4月份，大气中CO2浓度已达到423.3ppm。温室效应引发的全球气候问题给人类社会发展带来了严峻考验。在“碳达峰碳中和”的明确目标下，实现我国“3060”双碳目标必须采取强有力的措施来减少温室气体CO2排放。其中，利用太阳能将CO2光催化转化为附加值高的化学燃料是缓解全球变暖和解决能源危机的一条有效途径（图1）。从热力学角度来分析，光热催化过程可实现将CO2转化为甲醇、乙醇、烯烃和烷烃等高附加值化学品。与传统的光催化CO2体系相比，光热催化基于光化学和热化学反应途径之间的协同作用，能够显著提高催化活性，并调控催化反应路径和选择性。然而，尽管已取得了一定进展，该体系仍面临转化率低、产物选择性差以及光能利用率低等挑战。因此，发展吸收范围宽、光热转换优异且催化活性高的光热催化剂依然是这一领域亟需攻克的难题。同时，对于理解和提升光热催化性能而言，深入认识光热效应以及光热协同作用也至关重要。
图1光热催化转化CO2过程示意图
图2光热催化剂的设计思路及作用原理
针对上述问题，该综述对光热CO2转化领域最新的研究进展进行了更新和讨论。首先，简要介绍了光热CO2转化的基本原理，包括光催化和热催化的原理以及四种不同类型的光热催化转化过程（图2）；详细描述了用于CO2转化的典型光热催化剂的结构设计，包括等离子体金属、半导体材料和异质结构纳米催化剂等。其中，重点介绍了等离子体纳米粒子形貌和尺寸的调变、半导体材料中缺陷位结构的调控以及异质结构催化剂的结构设计等关键因素对光热催化转化CO2性能的影响规律；进一步强调并讨论了光热催化转化CO2路径在催化性能方面的优势，包括增强CO2分子的活化能力、调控对不同类型太阳能燃料的选择性以及避免了催化剂在光热过程中的烧结和积碳问题；最后，介绍了这一前沿领域未来的研究趋势和挑战，包括探索光热催化技术新路径，开发高效、可持续且经济效益高的多功能光热催化剂。此外，还介绍了通过先进的原位表征技术实时监测反应过程中产生的瞬态物质以及催化剂微观结构的变化等信息对于深入了解光热催化转化CO2反应机制的重要性。以期在全面理解光热协同作用的基础上为合理设计将CO2转化为高附加值化学品的光热催化剂提供更多的创新思路。
